《花月若知何时圆》集结了众多实力派演员,全明星阵容成为本剧一大看点,主演黄婷婷曾是SNH48成员,曾经在《全世界都在等你》、《亲爱的孩子》、《逆袭之星途璀璨》等优秀剧作中都有不俗等表现。主演权沛伦也曾参演《重紫》、《传闻中等陈芊芊》、《无心法师2》等优秀影视剧,此次他们二人剧中扮演一对命运波折但爱情坚定的情侣。同时,演员王彦鑫、刘静怡、谢鹏路、裴筝筝、王城钧、李翠翠、陈凯欣等实力派演员也参与了该剧等表演,他们将在剧中扮演重要角色,为故事增色添彩。电影中,基里安·墨菲饰演“原子弹之父”罗伯特·奥本海默,艾米莉·布朗特饰演奥本海默的妻子凯瑟琳·普宁,马特·达蒙饰演“曼哈顿计划”主持者莱斯利·理查德·格罗夫斯,小罗伯特·唐尼饰演原子能委员会成员路易斯·斯特劳斯,弗洛伦丝·皮尤饰演奥本海默的情人让·塔特洛克。
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